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A11: Vorhersage der atomaren Struktur von Oxidgrenzflächen

Unsere Hauptzielsetzung bei diesem Projekt ist die Entwicklung eines Formalismus, welcher unvoreingenommer Weise die Vorhersage der Grundzustandsgeometrie von Grenzflächen und ihren nieder-energetischen Defekten ermöglicht. Diese Vorhersage soll für die Grenzflächen bestimmter Oxide durchgeführt werden. Die Schlüsselelemente dieses Formalismus sind State-of-the-Art-Methoden der globalen Strukturvorhersage. Diese Methoden wurden entwickelt um die energetisch niedrigste Kristallstruktur zu finden, welche sich über die chemische Zusammensetzung des Systems einstellt. Wir werden die Minima-Hopping-Methode verwenden, welche entwickelt wurde um nieder-enthalpische Materialphasen zu untersuchen. Innerhalb dieser Methode wird das System von einer Konfiguration zur nächsten überführt, indem aufeinander folgende Molekulardynamikschritte durchgeführt und die Geometrie anschließend relaxiert wird. Um diese Methode hinsichtlich Oberflächen zu erweitern, werden wir Superzell-Geometrien verwenden, wobei die relative Positionen der Atome im Festkörper eingefroren sind und nur die Oberflächen-nahen Atome sich umlagern können um ihre Energie zu minimieren. Wir vermerken, dass die Minima-Hopping-Methode nicht nur die Geometrie im Grundzustand ergibt, sondern auch diverse nieder-enthalpische Konfigurationen liefert. In diesem Zusammenhang entsprechen diese niedrigen Zustände Defekten an der Grenzfläche.

Mit dieser neuen Methode werden wir beginnen Perovskit-Korngrenzen und Oxid-Oxid Heterostrukturen wie LaAlO₃/SrTiO₃ zu untersuchen. Bei diesem konkreten System zeigen mehrere Experimente, dass es an der Grenzfläche zu einer atomaren Neuordnung kommt. Dies zeigt sich bspw. über das Vermischen der Kationen und das Entstehen von Stauerstofffehlstellen. Mit unseren Simulationen wird es uns möglich sein einen umfassenden Überblick aller möglichen nieder-energetischer Strukturen zu erhalten sowie über ihren Einfluss auf die elektronischen Eigenschaften des Systems. Hierauf werden wir uns den Strukturen von Oxidablagerungen auf Metallen zuwenden. Insbesondere planen wir die kürzlich gefundene, faszinierende Quasikristallphase von BaTiO₃ auf Pt(111) zu untersuchen. Es ist wahr, dass ein Quasikristall nicht exakt im Computer abgebildet werden kann. Allerdings genügen große Superzellen um die sogenannte Approximantenstruktur zu erhalten. Zudem sind wir auch daran interessiert Strukturvorhersagen für kleinere Superzellen durchzuführen, wobei wir das Auftreten konkurrierender kristalliner Phasen mit 3- oder 4-zähliger Symmetrie und einer ähnlichen Energie akzeptieren. Wir hoffen, dass diese Studien es uns ermöglichen einfache Regeln aufzustellen, welche es uns ermöglichen das Auftreten von 2D-Quasikristallen in weiteren Oxidschichten vorherzusagen.