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A5: Wachstum, Struktur und magnetische Eigenschaften ultradünner Übergangsmetalloxide auf Metallen

Ziel des Teilprojekts ist die Analyse des Wachstums und der geometrischen Struktur funktionaler oxidischer Oberflächen und Grenzflächen. Von besonderem Interesse ist hier die Untersuchung von magnetischen und ferroelektrischen Systemen, die in Tunnelmagnetwiderstandssystemen von Bedeutung sind. Als Techniken kommen die Oberflächenröntgenbeugung (Surface x-ray diffraction := SXRD) in Kombination mit Rastertunnelmikroskopie (Scanning tunnelling microscopy := STM) und die Beugung niederenergetischer Elektronen (Low energy electron diffraction := LEED) zum Einsatz. Es ist geplant zusätzlich auch die Röntgenabsorptionsspektroskopie (X-ray absorption spectroscopy := XAS) zur Analyse lokal geordneter Strukturen einzusetzen.

Die im vergangenen Antrag skizzierten Vorhaben konnten allesamt sehr erfolgreich bearbeitet werden. Die Ergebnisse haben im Vergleich zum Kenntnisstand beim Zeitpunkt der Antragstellung im Jahre 2011 zu einem wesentlichen Erkenntnisfortschritt geführt. Zum Beispiel konnte gezeigt werden, dass ultradünne, ca. zwei Einheitszellen dicke BaTiO₃ (BTO)-Filme, die auf (001)-Oberflächen von Eisen [Fe(001)], Palladium [Pd(001)] oder Platin [Pt(001)] abgeschieden werden, an der Oberfläche zum Vakuum hin einen Wechsel der Terminierung aufweisen. Während für BTO/Fe(001) eine BaO-Terminierung vorliegt, wird bei BTO/Pt(001) eine TiO₂-Terminierung beobachtet. [Phys. Rev. Lett. 111, 105501 (2013)]. Die Grenzfläche vom BTO-Film zum Metall ist immer durch eine TiO₂ Schicht charakterisiert. Theoretische Analysen, die in Zusammenarbeit mit den Teilprojekten (TP) A4 und B2, durchgeführt wurden, haben gezeigt, dass die Ursache für den Terminierungswechsel im Einbau von Sauerstoff- oder Kohlenstoffatomen im Bereich der Metall/BTO Grenzfläche liegt, der zu einer Veränderung der Ladungsdichteverteilung im BTO-Film führt. Der Einbau der Fremdatome wurde experimentell bestätigt. Die Möglichkeit, die Filmterminierung zu verändern und damit eine symmetrische [Metall/TiO₂-BaO....-TiO₂/Metall] oder asymmetrische [Metall / TiO₂‑BaO....TiO₂‑BaO / Metall] Struktur des Magnetwiderstandssystems zu erzeugen, kann von großer Bedeutung für die Optimierung des Magnetwiderstandseffekts (Tunnelling Magneto Resistance:=TMR) sein. In der Literatur wurde bisher immer von einer symmetrischen Struktur ausgegangen.

Ein weiteres zentrales Projekt der abgelaufenen Antragsperiode war die Aufklärung der bis dahin unbekannten atomaren Struktur der schon 1980 beschriebenen (2x1)-Rekonstruktion der (001) Oberfläche eines BTO-Einkristalls [Phys. Rev. Lett. 108, 215502 (2012)]. Durch die Anwendung der klassischen Fourier-Methoden der Röntgenkristallographie konnte direkt gezeigt werden, dass die Struktur der BTO(001)-(2x1) Rekonstruktion durch eine TiO₂-Doppellage charakterisiert ist, wobei die oberste, d. h. zum Vakuum hin grenzende TiO₂-Lage ein Titanatom aufweist, das sich in einer fünfzähligen, tetragonal-pyramidalen Koordination von Sauerstoffatomen befindet. Berechungen im TP A4 haben gezeigt, dass die Oberfläche metallisch ist, und dass die beteiligten Titan-und Sauerstoffatome große magnetische Momente aufweisen. Das nachfolgende Wachstum von Eisen sowohl auf den ultradünnen BTO Filmen, als auch auf der (2x1)-rekonstruierten Oberfläche des Einkristalls erfolgt nicht epitaktisch, sondern ungeordnet.

Im weiteren Verlauf des Projekts sollen ausgehend von experimentellen und methodischen Erkenntnissen dieses und anderer Projekte [TP A1 (Alexe, Hesse), A3 (Widdra) und A10 (Parkin)] komplexere Systeme untersucht werden. Hierzu zählt das multiferroische Schichtsystem mit Perowskitstruktur, insbesondere das System Co/PbZr_0.2Ti_0.8/La_0.7Sr_0.3MnO₃ (Co/PZT/LSMO), zu dem es eine Vielzahl experimenteller und theoretischer Untersuchungen zum TMR und zum Tunnelelektrowiderstand (Tunnelling electro resistance := TER) gibt. Dagegen fehlt bisher die Kenntnis der atomaren Struktur der Schichten, ihrer Terminierung und der Grenzflächen. Deren Aufklärung sollte einen wichtigen Beitrag zum Verständnis der nach wie vor ungeklärten Beobachtung des Vorzeichenwechsels der TER Amplitude bei Umpolarisation der ferroelektrischen PZT-Tunnelbarriere leisten. Weiterhin soll zu der im Projekt A3 (Widdra) entdeckten neuen dodekagonalen, zweidimensionalen quasikristallinen Oxidphase auf BTO-Basis eine Strukturanalyse durchgeführt werden, die auch die nahe verwandte kristallographisch periodische Phase ("Approximant") einschließt. Zuletzt soll in Zusammenarbeit mit dem neuen Projekt A10 (Parkin) eine Strukturaufklärung des oxidischen Heterosystems LaFeO₃/SrTiO₃ (LFO/STO) durchgeführt werden. Für dieses System wurde ähnlich wie beim Prototyp LaAlO₃/SrTiO₃ die Bildung eines zweidimensionalen Elektronengases (2DEG) beobachtet sofern der LFO Film dicker als ca. fünf Einheitszellen ist. Die Leitfähigkeit wird durch thermische Behandlung (ca. 1000 °C) in Sauerstoffatmosphäre unterdrückt. Die Strukturanalyse soll hierfür die Ursache finden.