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A7: Bestimmung der geometrischen und magnetischen Nahordnung in ferroischen Einfach- und Vielfachschichten

Im Teilprojekt A7 wird der mikroskopische Zusammenhang von Ordnungseffekten (d.h. der geometrischen und magnetischen Struktur) an Grenz- und Oberflächen, physikalischen Eigenschaften und Funktion neuartiger ferroischer Schichtsysteme untersucht. Diese Systeme bestehen aus Dünnschichten von ferroelektrischen und ferromagnetischen Materialien, bei denen der Ferromagnetismus einer Schicht mit der Ferroelektrizität einer zweiten Schicht über eine Grenzfläche gekoppelt ist, was zum Beispiel die Möglichkeit eröffnet, die Magnetisierung der ferromagnetischen Schicht durch Anlegen einer Spannung an die ferroelektrische Schicht umzuschalten.
Dazu wird das Wachstum von Einfach- und Vielfachschichtsystemen aus ferroischen Materialien eingehend untersucht und die geometrische und magnetische Nahordnung der entstehenden Schichtsysteme bestimmt. Erste Untersuchungen der magnetoelektrischen Kopplung werden an Einfachschichtsystemen aus ferromagnetischen Schichten auf ferroelektrischen Substraten durchgeführt. Konkret werden Schichten aus Cobaltferrit CoFe₂O₄ auf einem BaTiO₃ Substrat durch gleichzeitiges reaktives Verdampfen von Co und Fe in einer Sauerstoffatmosphäre hergestellt und mittels Röntgenphotoemission (XPS) charakterisiert. Bei den später geplanten Vielfachschichtsystemen werden wegen der größeren Schichtdicke mittelfristig sowohl Photoemission bei höheren kinetischen Energien (HIKE-PES) für die Charakterisierung der tieferen Schichten und Grenzflächen als auch die bereits vorhandene Röntgenemission (XES) eingesetzt, die ebenfalls vergrabene Grenzschichten untersuchen kann und bei der zusätzlich magnetische Information durch Dichroismus gewonnen werden kann. Zusätzlich zu den Ferriten werden auch Schichten aus Mn dotiertem ZrO₂ hergestellt und untersucht, die in theoretischen Untersuchungen viel versprechende ferromagnetische Eigenschaften aufweisen. Als neue Präparationsmethode wird „atomic layer deposition“ (ALD) zunächst für ZrO₂, mittelfristig auch für Ferrite und Perowskite etabliert. Bei der ALD wird eine präzisere Kontrolle des Wachstums dadurch erreicht, dass zumindest eine von zwei Reaktionen für die Bildung des Oxids aus leichtflüchtigen Vorläufersubstanzen selbstlimitierend ist.

Dichroismus der Röntgenabsorption in magnetisch geordneten Proben mit zirkular (XMCD) oder linear (XLD) polarisiertem Synchrotronlicht an K-, L- und M-Kanten und in der winkelaufgelösten Photoemission (MCDAD bzw. MLDAD) im Valenzbandbereich und im Bereich flacher Rumpfniveaus werden verwendet, um das magnetische Verhalten der hergestellten Schichten und darüber die magnetoelektrische Kopplung zu bestimmen. Dies erfolgt zum einen durch Variation der Temperatur und Beobachtung damit verbundener Phasenübergänge, zum anderen durch Anlegen eines externen Magnetfeldes. Insbesondere durch XMCD lassen sich elementspezifisch magnetische Momente quantitativ bestimmen, wodurch auch Kopplungsstärken ermittelt werden können; XLD ist empfindlich auf die Achse der magnetischen Ordnung. Photoemission mit Spindetektion erlaubt zusätzlich eine direkte Messung der Polarisation der entsprechenden elektronischen Zustände.

Sowohl die magnetischen Eigenschaften in den Schichten als auch die magnetoelektrische Kopplung an der Grenzfläche hängen fundamental von der jeweiligen Struktur ab. Die größten Einflüsse gehen von den Verzerrungen des Gitters durch die Fehlanpassung an der Grenzfläche und vom Platz, auf dem die für den Magnetismus verantwortlichen Ionen in das Sauerstoffgitter eingebaut sind, aus. Die für die Strukturbestimmung verwendeten Methoden sind die Beugung von Elektronen niedriger Energie (LEED) und die Photoelektronenbeugung. Die laterale Struktur in den Schichten wird durch die Analyse von LEED-Beugungsreflexen (SPALEED) bestimmt, die vertikale Struktur durch die Analyse von I(V)-Kurven. Die lokale Struktur in den Schichten und an Grenzflächen wird mit Photoelektronenbeugung im „angle-scan“ und auch „energy-scan“ Modus untersucht. Der Schwerpunkt wird dabei auf solchen Bestimmungen liegen, bei denen die Elementspezifität der Methode ausgenutzt werden kann, wie zum Beispiel bei der Bestimmung der Position der Dotieratome in ZrO₂ oder des Co in CoFe₂O₄ . Die Struktur und damit gekoppelte physikalische Eigenschaften werden durch eine sehr enge Verzahnung mit ab initio Rechnungen auf Basis der Dichtefunktionaltheorie und mit Vielfachstreu-Cluster-Rechnungen unter Berücksichtigung der Spinpolarisation bestimmt.