B7: Abbildung kurzreichweitiger Korrelationen an oxidischen Ober- und Grenzflächen
Die Ladungs- und Spinkorrelationen an Ober- und Grenzflächen von ferro- bzw. antiferromagnetischen und ferroelektischen Oxiden werden mittels der Zwei-Elektronen-Korrelationsspektroskopie (auch (e,2e) genannt) untersucht. Die bei dieser Methode gemessenen Spektren geben Aufschluss über die spinaufgelöste spektrale Funktion sowie über die abgeschirmte Coulomb-Wechselwirkung. Im theoretischen Teil des Projektes werden diese zwei Größen mit Hilfe der Vielteilchenstörungstheorie numerisch ausgewertet. Auf der experimentellen Seite wird die Zwei-Elektronenemission von NiO @ Fe-Proben und in einer zweiten Phase dieses Projektes auch von Fe @ BaTiO3 gemessen.
Wie schematisch dargestellt, lässt sich ein (e,2e)-Prozess entweder in der Reflexions- oder in der Transmissionsgeometrie durchführen:
Ein Elektron mit der Energie E0 und dem Impuls k0 wird von einer Oberfläche gestreut und mit der Ausgangsenergie E1 und dem Impuls k1 detektiert. Gleichzeitig wird ein zweites Elektron von der Probe emittiert und seine Energie und Impuls in Koinzidenz mit dem ersten Elektron gemessen. Aus den Erhaltungssätzen für die Gesamtenergie und den Impuls folgert man die auf das System übertragene Energie (E) und den Impuls (q). Unter bestimmten Voraussetzungen, die durch eine geschickte Wahl des experimentellen Aufbaus realisiert werden können, lässt sich die Wahrscheinlichkeit (I) für diesen Prozess als Funktion von q und E in Verbindung zum Produkt aus der Einteilchen-Spektraldichte (gewonnen aus der retardierten Greenschen Funktion G) und der abgeschirmten Coulomb-Wechselwirkung (W) setzen:
Dies ist die Grundformel für die Interpretation der experimentellen Resultate.
Die Verwendung von Spin-polarisierten Elektronen ist ein weiterer wichtiger Aspekt. Wir werden das Koinzidenzsignal (I) als Funktion der Richtung der Spin-Polarisation messen. Für NiO @ Fe definiert die Magnetisierung des Fe-Substrates die Quantisierungsachse für die Probe. Für die Analyse der Daten werden wir eine Symmetriebetrachtung des (e,2e)-Signals von antiferromagnetischen Systemen durchführen und anhand dessen die Resultate der ab-initio-Rechnungen analysieren.
Die (e,2e)-Spektroskopie wurde auch mit Spin-polarisierten Elektronen erfolgreich durchgeführt. Die Aufbereitung von Schichtsystemen, wie NiO @ Fe und Fe @ BaTiO3, stellt allerdings eine Herausforderung dar, die in Kollaboration mit anderen beteiligten Gruppen bewältigt wird. Auf der theoretischen Seite ist die Berechnung der elektronischen Struktur von Oxiden wie NiO aufgrund der elektronischen Korrelationen (halb-gefüllte d-Orbitale) eine komplizierte Aufgabe. Unsere Methode beruht auf einer Version der Dichte-Funktionaltheorie, die über die lokale Dichtenäherung hinausgeht, sowie auf der sogenannten GW-Methode.
